La sede episcopal está situada en Toledo, ciudad que conserva la catedral primada de Santa María, uno de los principales templos de la cristiandad española. La archidiócesis está presidida por el arzobispo Francisco Cerro Chaves, nombrado para la sede toledana el 27 de diciembre de 2019. Cuenta también con el obispo auxiliar Francisco César García Magán y con Braulio Rodríguez Plaza como arzobispo emérito.
La provincia eclesiástica de Toledo comprende actualmente las diócesis sufragáneas de:
- Albacete.
- Ciudad Real.
- Cuenca.
- Sigüenza-Guadalajara.
- Valladolid.
La composición actual de esta provincia no coincide con la estructura territorial que tuvo en épocas anteriores. Durante el siglo XX, las reformas de las provincias eclesiásticas españolas modificaron profundamente la relación entre diócesis metropolitanas y sufragáneas. La creación o elevación de nuevas archidiócesis, la reorganización de los límites diocesanos y la progresiva adaptación de las circunscripciones eclesiásticas a la realidad civil transformaron el mapa heredado de la Edad Moderna.
En 1991, la Santa Sede aludió expresamente a las provincias eclesiásticas de Toledo, Santiago de Compostela y Madrid dentro de la reorganización pastoral de la Iglesia española.1



