La eparquía tuvo tres obispos a lo largo de su historia.
Esteban A. Israelian (1865-hacia 1888)
Nació el 15 de abril de 1821 en Musc (Muş). Fue nombrado primer obispo de Kharput el 9 de mayo de 1865 y recibió la consagración episcopal el 29 de julio de 1866. Murió hacia 1888, a los sesenta y siete años de edad.,
Avedis Pedro Arpiarian (1890-1898)
Nació el 13 de abril de 1856 en Eghin (Egin, la actual Kemaliye), fue ordenado sacerdote en marzo de 1884 y nombrado eparca de Kharput el 23 de septiembre de 1890. Recibió la consagración episcopal el 16 de noviembre de ese mismo año.,
En abril de 1898 dejó Kharput al ser nombrado arzobispo titular de Anazarbo de los armenios y vicario patriarcal de Cilicia. Más tarde dirigió la eparquía de Marash (desde 1911) y acabó como obispo auxiliar del patriarcado. Elegido patriarca de Cilicia de los armenios el 17 de octubre de 1931, recibió la confirmación del papa Pío XI el 13 de marzo de 1933 y adoptó el nombre de Avedis Pedro XIV. Murió el 26 de octubre de 1937 en Bzoummar, a los ochenta y un años. Fue también el fundador de la revista patriarcal Avedik, convertida después en órgano oficial de la Iglesia armenia católica.,
Su paso por Kharput constituye así la etapa inicial de una trayectoria que le llevó a la cabeza de toda su Iglesia.
Esteban P. Israelian (1899-1915)
Nació el 15 de febrero de 1866 en Musc. Cursó estudios en el Colegio Urbano de Propaganda Fide, en Roma, y fue ordenado sacerdote el 1 de noviembre de 1890 en Constantinopla. Nombrado obispo de Kharput el 6 de febrero de 1899, recibió la consagración episcopal el 14 de mayo de ese año, también en Constantinopla.,
Gobernó la eparquía durante dieciséis años, hasta su muerte en junio de 1915. Fue el último obispo de la sede. Comparte nombre con el primer prelado, pero se trata de dos personas distintas, nacidas con cuarenta y cinco años de diferencia.