El pontificado de León IV se desarrolló en un período de estrecha interacción entre el papado y el Imperio Carolingio.
Coronación de Luis II
En 850, León IV asoció a Luis, hijo de Lotario I, en el imperio, imponiéndole la corona imperial,. Tres años más tarde, «consagró al niño Alfredo como rey ungiéndolo; y recibiéndolo como hijo propio por adopción, le dio la confirmación y lo envió de regreso [a Inglaterra] con la bendición de San Pedro Apóstol», según un antiguo historiador inglés.
Desafíos imperiales y eclesiásticos
A pesar de la alianza con los emperadores francos, el papado enfrentó desafíos. El duque Noménoe de Bretaña, deseoso de independencia de la autoridad imperial, desafió tanto a León IV como a Carlos el Calvo. Noménoe depuso a varios obispos y creó nuevas sedes metropolitanas, como Dol, sin la aprobación papal. La jurisdicción del Arzobispo de Tours sobre los obispos bretones no se recuperaría hasta el siglo XIII.
León IV también tuvo diferencias con la Iglesia Oriental. Cuando San Ignacio, Patriarca de Constantinopla, depuso a Gregorio Asbestas, Obispo de Siracusa, por haber consagrado a un obispo fuera de su diócesis, el Papa se negó a confirmar la deposición. Argumentó que Ignacio había reunido obispos y depuesto a otros sin su conocimiento, lo cual no debía hacerse «en ausencia de nuestros legados o de cartas nuestras».
Un incidente notable ocurrió cuando Daniel, un magister militum dependiente de León, lo acusó ante el emperador franco Luis de querer derrocar la dominación franca mediante una alianza griega. León logró convencer a Luis de que la acusación era infundada, y Daniel fue condenado a muerte, aunque escapó gracias a la intercesión del emperador.
