Seminarios
Siguiendo el decreto del Concilio de Trento (15 julio 1563) sobre la formación del clero, fundó el primer seminario en Milán en 1564, confiándolo a la Compañía de Jesús; el seminario se inauguró el 11 de noviembre, día de San Martín de Tours,.
Sínodo diocesano de 1564
El 1 de julio 1564, el vicario Ormaneto convocó un sínodo diocesano con la asistencia de 1 200 sacerdotes para promulgar los decretos conciliares, iniciando la reforma clerical a nivel local.
Visitas pastorales y disciplina clerical
Carlos realizó extensas visitas pastorales por todo el territorio milanés, reorganizando la diócesis en circunscripciones y reforzando la residencia obligatoria de los sacerdotes, tal como lo exigía Trento.
Confraternidades y obras de caridad
Fundó numerosas confraternidades, colegios, hospitales y la Congregación de los Oblatos, destinando recursos familiares a los pobres y a la educación laica y religiosa,.
Reforma de la vida religiosa
Ordenó la restauración de la observancia estricta en los conventos de monjas, incluyendo la instalación de rejas en los parlatorios para proteger la vida consagrada, a pesar de la oposición de algunas familiares suyas.